我國(guó)自主研制N36鋯合金在核電軍工領(lǐng)域的工程化應(yīng)用

鋯合金是目前軍用艦船核動(dòng)力和商用壓水堆燃料元件包殼唯一可選材料。國(guó)內(nèi)尚無(wú)實(shí)現(xiàn)工程化應(yīng)用的鋯合金，長(zhǎng)期依賴進(jìn)口受制于人，是我國(guó)關(guān)鍵基礎(chǔ)材料的短板之一，必須開(kāi)展自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)先進(jìn)鋯合金研發(fā)。中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院在30 年來(lái)鋯合金研發(fā)積累的基礎(chǔ)上，充分借鑒國(guó)際先進(jìn)鋯合金研發(fā)經(jīng)驗(yàn)，歷經(jīng)10 年的艱苦科研攻關(guān)，以軍民結(jié)合為指引，成功實(shí)現(xiàn)了N36 鋯合金工程化。本文介紹了N36 鋯合金自主化的背景、總體思路、研產(chǎn)歷程、相關(guān)成果。鋯合金自主研產(chǎn)成功，使得我國(guó)獲得了完整的自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)，具有良好的技術(shù)經(jīng)濟(jì)性。這有利于保障軍用核級(jí)鋯合金包殼的穩(wěn)定供應(yīng)，有利于保證中國(guó)核電站的運(yùn)行和發(fā)展以及軍用核動(dòng)力材料供應(yīng)安全，具有典型的軍民結(jié)合示范意義。

1、引言

核電作為一種清潔高效能源，發(fā)展核電是當(dāng)前我國(guó)堅(jiān)定不移的能源發(fā)展戰(zhàn)略方針。核燃料元件是核反應(yīng)堆的核心部件，對(duì)反應(yīng)堆安全性和可靠性有極其重要的影響，包殼是核反應(yīng)堆的第一道安全屏障。

鋯合金在高溫高壓環(huán)境下具有低的中子吸收截面和良好的綜合性能，是目前主流核反應(yīng)堆唯一工程化應(yīng)用的包殼材料。為滿足核電技術(shù)發(fā)展對(duì)燃料元件長(zhǎng)壽期、高安全、高可靠性的要求，世界各國(guó)大力開(kāi)展先進(jìn)鋯合金的研制并加速推廣工程化應(yīng)用。以往我國(guó)鋯合金包殼材料的供應(yīng)長(zhǎng)期依賴進(jìn)口，“受制于人”，是我國(guó)基礎(chǔ)材料領(lǐng)域的短板之一，要實(shí)現(xiàn)我國(guó)核電跨越式發(fā)展，保障能源安全，必須實(shí)現(xiàn)先進(jìn)鋯合金材料自主化。

黨的十八大提出實(shí)施創(chuàng)新驅(qū)動(dòng)發(fā)展戰(zhàn)略，強(qiáng)調(diào)科技創(chuàng)新是提高社會(huì)生產(chǎn)力和綜合國(guó)力的戰(zhàn)略支撐，必須擺在國(guó)家發(fā)展全局的核心位置。黨的十八大把堅(jiān)持走軍民融合式發(fā)展路子等寫入了黨的綱領(lǐng)性文件。十九大報(bào)告中指出：科技軍民融合作為國(guó)家創(chuàng)新驅(qū)動(dòng)發(fā)展戰(zhàn)略、軍民融合深度發(fā)展戰(zhàn)略和改革強(qiáng)軍戰(zhàn)略的交匯點(diǎn)，是黨中央對(duì)科技創(chuàng)新發(fā)展的戰(zhàn)略部署。在此背景下，以科技創(chuàng)新為驅(qū)動(dòng)，以軍民融合為途徑，補(bǔ)齊短板，開(kāi)展高性能鋯合金研發(fā)迫在眉睫。

中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院從“八五”開(kāi)始就在國(guó)內(nèi)率先針對(duì)我國(guó)壓水堆燃料元件包殼的腐蝕問(wèn)題，同時(shí)跟蹤國(guó)際上鋯合金的發(fā)展趨勢(shì)，提出了開(kāi)展高性能鋯合金研究的建議。由原先主要集中在包殼材料性能研究向全過(guò)程材料研發(fā)轉(zhuǎn)變，歷經(jīng)“八五”到“十五”等科研先后完成了成分篩選和優(yōu)化、工藝研究、顯微組織研究、堆外腐蝕性能及力學(xué)性能實(shí)驗(yàn)等。借助國(guó)內(nèi)社會(huì)協(xié)作單位實(shí)現(xiàn)了中試規(guī)模工藝研究，并依托中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院整體優(yōu)勢(shì)開(kāi)展了堆內(nèi)外性能研究。在這些系統(tǒng)性的、規(guī)模開(kāi)展的實(shí)驗(yàn)研究中，一種性能優(yōu)異的、適 用于壓水堆電站水質(zhì)環(huán)境的合金材料脫穎而出，即N36鋯合金，成功申報(bào)了成分專利和注冊(cè)商標(biāo)，為N36鋯合金工程化奠定了堅(jiān)實(shí)技術(shù)基礎(chǔ)。

2、N36 鋯合金工程化

2.1 N36 鋯合金工程化總體思路

為保障國(guó)家能源供應(yīng)安全，國(guó)家國(guó)防科技工業(yè)局和中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)公司于2010 年分別批復(fù)了壓水堆燃料元件設(shè)計(jì)制造技術(shù)研究（第二階段）等項(xiàng)目，正式啟動(dòng)了我國(guó)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的N36鋯合金工程化制備技術(shù)研究。研究目標(biāo)定位立足國(guó)內(nèi)資源、借鑒國(guó)外先進(jìn)經(jīng)驗(yàn)，完成N36 鋯合金的自主化研究，達(dá)到工程應(yīng)用。N36 鋯合金工程化總體思路為，以創(chuàng)新驅(qū)動(dòng)發(fā)展戰(zhàn)略和軍民融合發(fā)展戰(zhàn)略為統(tǒng)領(lǐng)，構(gòu)建并實(shí)施軍民融合型鋯合金研發(fā)體系，中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院牽頭聯(lián)合國(guó)內(nèi)具有研發(fā)鋯合金包殼材料的產(chǎn)業(yè)化能力的單位，在軍用鋯合金研發(fā)的基礎(chǔ)上，開(kāi)展N36 鋯合金的工程化應(yīng)用研究，研制出具有工業(yè)規(guī)模工藝代表性的N36鋯合金管棒材，并開(kāi)展入堆輻照考驗(yàn)，獲得N36 鋯合金包殼材料的堆內(nèi)外性能數(shù)據(jù)，最終在專業(yè)化鋯合金生產(chǎn)線上實(shí)施N36 鋯合產(chǎn)業(yè)化。

2.2 N36 鋯合金自主研產(chǎn)歷程

中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院在30余年鋯合金研發(fā)積累的基礎(chǔ)上，依托反應(yīng)堆燃料及材料國(guó)防重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研發(fā)平臺(tái)，充分借鑒國(guó)際先進(jìn)鋯合金研發(fā)經(jīng)驗(yàn)，通過(guò)開(kāi)展200kg級(jí)工藝探索、300kg 級(jí)工藝驗(yàn)證、500kg 級(jí)和1000kg 級(jí)工藝放大、3000kg 級(jí)工藝優(yōu)化和5000kg 級(jí)工藝定型以及產(chǎn)業(yè)化技術(shù)轉(zhuǎn)讓開(kāi)展工程化小批量入堆產(chǎn)品生產(chǎn)等階段研究工作（見(jiàn)圖1），同時(shí)系統(tǒng)深入研究了合金熔煉、均勻化處理、擠壓、軋制等關(guān)鍵工藝參數(shù)對(duì)組織與性能的影響，歷經(jīng)9 年的艱苦科研攻關(guān)，在國(guó)內(nèi)首次實(shí)現(xiàn)了從海綿鋯到成品管棒材的全線工藝貫通、固化了制備工藝，制備出的N36鋯合金材料分別制造了特征化燃料組件和先導(dǎo)組件并入“秦山二期”商業(yè)堆開(kāi)展輻照考驗(yàn)；獲得了全面N36鋯合金堆內(nèi)、外性能數(shù)據(jù)，全面完成了研究任務(wù)，實(shí)現(xiàn)了研究目標(biāo)。

2.3 N36 鋯合金工程化研究成果

通過(guò)N36 鋯合金自主化研究項(xiàng)目，在鋯合金制備工藝方面和性能研究方面均取得了突破性的進(jìn)展，并圍繞鑄錠成分均勻性、鑄錠制備工藝、管棒材制備工藝和鋯合金性能試驗(yàn)等方面進(jìn)行了專利布局，完成專利22 件申報(bào)，其中發(fā)明專利14 件，實(shí)用新型專利8 件。專利布局所負(fù)載的知識(shí)產(chǎn)權(quán)也為軍民融合深度發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)，能更好地兼顧軍用 效益與民用效益之間的平衡。

通過(guò)系統(tǒng)的開(kāi)展鑄錠制備工藝研究、擠壓工藝研究、軋制等工藝研究，獲得了管棒材加工過(guò)程中工藝、組織和性能之間的關(guān)系，掌握了加工過(guò)程中關(guān)鍵工藝參數(shù)對(duì)材料性能影響的機(jī)理，重點(diǎn)突破了添加返回料的鑄錠制備、低溫慢速擠壓、大變形軋制等關(guān)鍵技術(shù)，申請(qǐng)并受理工藝發(fā)明專利三項(xiàng)。獲得了適用于N36 鋯合金工業(yè)化規(guī)模生產(chǎn)的、具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的包殼管棒材制造技術(shù)。

研制了N36 特征化燃料組件，N36先導(dǎo)燃料組件用N36鋯合金管、鋯棒材，產(chǎn)品成品率穩(wěn)步提升（見(jiàn)圖2），與國(guó)際先進(jìn)水平相當(dāng)，性能指標(biāo)優(yōu)異達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平，產(chǎn)品技術(shù)經(jīng)濟(jì)性良好。

形成了完整的N36 鋯合金制備工藝文件和規(guī)范，構(gòu)建了完整的鋯合金性能分析評(píng)價(jià)方法和體系，獲得了全面的N36 鋯合金堆內(nèi)外性能數(shù)據(jù)。堆外性能數(shù)據(jù)表明，N36鋯合金與傳統(tǒng)Zr-4 合金比較，拉伸與爆破性能與Zr-4 合金相當(dāng)，堆外耐腐蝕性能、抗蠕變性能、低周疲勞性能以及抗高溫氧化性能等優(yōu)于Zr-4 合金。經(jīng)堆內(nèi)3個(gè)循環(huán)輻照考驗(yàn)后池邊檢查結(jié)果表明，組圖 1 N36鋯合金工程化應(yīng)用研究歷程圖 件結(jié)構(gòu)完整 ；氧化膜均勻致密，最高燃耗區(qū)域燃料棒氧化膜最大厚度77μm ；兩個(gè)循環(huán)的抗輻照生長(zhǎng)及蠕變性能優(yōu)于成熟商用合金（見(jiàn)圖3）。輻照數(shù)據(jù)表明，N36 鋯合金具有優(yōu)良的抗輻照性能。

2.4 關(guān)鍵技術(shù)及技術(shù)創(chuàng)新

N36 鋯合金研制工藝復(fù)雜，技術(shù)難度大。在研制過(guò)程中完成了制備工藝和性能分析評(píng)價(jià)技術(shù)攻關(guān)，突破了合金制備等五大關(guān)鍵技術(shù)，一是突破了返回料添加、合金元素添加方式和布料方式的技術(shù)難點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了工業(yè)規(guī)模的鑄錠成分均勻性控制；二是突破了擠壓筒設(shè)計(jì)技術(shù)、擠壓工藝和涂層潤(rùn)滑等技術(shù)難點(diǎn)，掌握了N36 鋯合金特有的低溫慢速擠壓技術(shù)；三是研究了Q值等軋制工藝參數(shù)對(duì)管材綜合性能的影響，掌握了N36 鋯合金管材大變形軋制技術(shù)；四是確定了N36鋯合金中間退火及成品退火的低溫技術(shù)路線；五是研發(fā)了6 臺(tái)套鋯合 金關(guān)鍵特殊性能試驗(yàn)裝置，突破了N36 鋯合金堆外應(yīng)用性能評(píng)價(jià)關(guān)鍵技術(shù)。這些關(guān)鍵技術(shù)的突破和技術(shù)創(chuàng)新，為N36 鋯合金工程化應(yīng)用建奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)；同時(shí)，也為軍用鋯合金研發(fā)提供了強(qiáng)有力的經(jīng)驗(yàn)和技術(shù)支撐。

3、 N36 鋯合金工程化成功的意義

3.1 保障軍用核級(jí)鋯合金自主可控

軍用核級(jí)鋯合金使用環(huán)境惡劣，對(duì)材料性能及質(zhì)量要求極高，事關(guān)裝備先進(jìn)性、安全性及可靠性。軍用核級(jí)鋯合金技術(shù)是軍用艦船反應(yīng)堆技術(shù)的核心之一，國(guó)外對(duì)此嚴(yán)格保密控制，無(wú)法從國(guó)外引進(jìn)。

中核集團(tuán)肩負(fù)著軍用核動(dòng)力研發(fā)的歷史重任，但關(guān)鍵材料鋯合金研發(fā)和生產(chǎn)卻游離于反應(yīng)堆核心技術(shù)以外，已成為裝備發(fā)展“瓶頸”之一。并且，由于軍用核級(jí)鋯合金的特殊 使用工況及性能要求，在其他材料領(lǐng)域廣泛采用的民口配套模式恰恰制約了軍用鋯合金的研發(fā)及工程化應(yīng)用。因此，以中核集團(tuán)為主體組建從研發(fā)、工程化試制到生產(chǎn)的完整的軍用鋯合金產(chǎn)業(yè)鏈，實(shí)現(xiàn)了軍用鋯合金的技術(shù)發(fā)展，并確保軍用鋯合金的穩(wěn)定供給。

3.2 保證中國(guó)核電能源安全

國(guó)內(nèi)核電用高性能鋯合金都是從國(guó)外引進(jìn)，未來(lái)我國(guó)對(duì)鋯合金的需求量非常大，在此之前，我國(guó)沒(méi)有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的鋯合金材料，難以保障自主供給。N36 鋯合金等一批典型材料的自主化研發(fā)成功，掌握了鋯合金生產(chǎn)的關(guān)鍵技術(shù)，建立了具有主動(dòng)權(quán)的鋯合金產(chǎn)業(yè)鏈，解決了制約核電發(fā)展的鋯材生產(chǎn)問(wèn)題。中核集團(tuán)深厚的技術(shù)沉淀和積累，最有條件成為我國(guó)自主品牌鋯合金研發(fā)和生產(chǎn)的龍頭，這對(duì)避免受制于人、擺脫行業(yè)壟斷、提升我國(guó)核電能源安全具有重大的戰(zhàn)略意義。

4、啟示

在軍民融合深度發(fā)展戰(zhàn)略的深入推動(dòng)下，中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院成功研制N36 鋯合金并實(shí)現(xiàn)工程化應(yīng)用，有力支撐了我國(guó)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的三代核電技術(shù)“華龍一號(hào)”的研發(fā)，對(duì)保障我國(guó)核電安全發(fā)展、促進(jìn)核電“走出去”戰(zhàn)略的實(shí)現(xiàn)，推進(jìn)核燃料產(chǎn)業(yè)軍民融合具有重要意義。N36 鋯合金實(shí)現(xiàn)工程化獲得成功，是貫徹以習(xí)近平總書記為核心的新一代黨中央號(hào)召下的軍民融合國(guó)家戰(zhàn)略，以創(chuàng)新驅(qū)動(dòng)發(fā)展戰(zhàn)略和軍民融合發(fā)展戰(zhàn)略為統(tǒng)領(lǐng)，加快形成全要素、多領(lǐng)域、高效益的軍民融合深度發(fā)展格局的一個(gè)深刻體現(xiàn)，給予了我們很大的啟示。

一是在關(guān)鍵基礎(chǔ)材料的研發(fā)方面，需堅(jiān)定不移地貫徹執(zhí)行軍民融合深度發(fā)展戰(zhàn)略，堅(jiān)持“軍民融合”式發(fā)展，實(shí)現(xiàn)科技軍民融合。

二是N36 工程化產(chǎn)品技術(shù)經(jīng)濟(jì)性達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平，提升了我國(guó)鋯合金研發(fā)領(lǐng)域的科技創(chuàng)新能力和軍民兩用核燃料元件研發(fā)能力，技創(chuàng)新是社會(huì)發(fā)展之根本。

三是N36 鋯合金實(shí)現(xiàn)工程化，有力支撐了我國(guó)核電“走出去”戰(zhàn)略的實(shí)現(xiàn)，其研發(fā)經(jīng)驗(yàn)為軍用鋯合金提供了有力支撐，為提升國(guó)防安全提供了堅(jiān)實(shí)保障，軍民融合是發(fā)展之路。

四是N36 鋯合金科研成果成功實(shí)現(xiàn)了向制造企業(yè)的技術(shù)轉(zhuǎn)化，表明要打造強(qiáng)有力的科技創(chuàng)新體系，科技成果轉(zhuǎn)化是重點(diǎn)。注：隨著時(shí)代的發(fā)展，文中軍民結(jié)合如今已被軍民融合替代。

(卓 洪 邱紹宇 趙文金 鄧傳東， 作者單位：中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院第四研究所)